2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
濑户麻沙美,齐藤壮马,麻仓桃,浦和希,兴津和幸
村濑步,藤原夏海,间宫康弘,咲野俊介,园崎未惠,柴田伊万,东地宏树,菲鲁兹·蓝,谷育子,中村源太,林大地,丹羽哲士,小林直人,名村幸太朗,比嘉良介,羽佐间道夫,藤原贵弘,楠见尚己,玄田哲章
日向未南,天海由梨奈,古贺葵,青山吉能
木村太飞,内田真礼,木村良平,石川界人,永濑安奈,井上麻里奈,吉武千飒
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高柳知叶