2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
小野大辅,坂本真绫,钉宫理惠,小林亲弘
平田广明,东山奈央,上田瞳,广濑有纪,矢野妃菜喜,斋藤千和,石川界人,仲田亚里沙,逢坂良太
白石晴香,杉田智和,置鲇龙太郎,坂泰斗,古贺葵,铃代纱弓,河西健吾
上田祐司,名冢佳织,前田刚,竹本英史,矢部雅史,内藤玲,佐藤成美,小野贤章
井上穗乃花,中村绫,松本保典,宫濑尚也,宫本侑芽
悠木碧,本渡枫,千本木彩花,田中美海,原田彩枫,沼仓爱美,和气杏未,杉山里穗,小仓唯,田村由香里